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  近日,北京理工大学化学与化工学院/原子分子簇科学教育部重点实验室张秀辉教授与合作者在大气新粒子形成领域取得重要进展。研究成果以“Unexpected quenching effect on new particle formation from the atmospheric reaction of methanol with SO3”(甲醇与SO3的反应对大气新粒子形成出乎意料的抑制作用)为题,于11月25日在线发表于Proc Natl Acad. Sci. USA(《美国科学院院刊》),论文链接:https://doi.org/10.1073/pnas.1915459116。北京理工大学化学与化工学院博士生刘玲与美国内布拉斯加大学林肯分校博士生钟杰为共同第一作者,北京理工大学化学与化工学院张秀辉教授、美国内布拉斯加大学林肯分校曾晓成教授和宾夕法尼亚大学Joseph S. Francisco教授为共同通讯作者。北京理工大学为第一通讯单位。

  氣溶膠新粒子是大氣中顆粒物和雲凝結核的重要來源,對區域環境質量、氣候及人體健康均有重大影響。成核階段是新粒子形成的關鍵,但成核階段分子水平的物理化學機制,尤其是汙染地區氣溶膠成核的機制仍然是一個未解之謎。醇類物質在大氣中廣泛存在,具有濃度高、來源廣的特點。由于醇類物質與大氣常見成核前驅體之間形成的氫鍵較弱,通常認爲醇類物質對大氣新粒子形成幾乎沒有影響。而在大氣複合汙染條件下,多種汙染物存在導致多種化學過程並存,具有一定化學活性的醇類物質是否會通過化學轉化對氣溶膠成核産生影響及其影響的成核機制目前還不清楚。

图1  成核前驱体(硫酸(SA)和硫酸甲酯(MHS))的竞争生成过程及其后续形成团簇的过程。甲醇:MO,二甲胺:DMA。

  張秀輝教授及其合作者將量子化學計算和大氣團簇動力學模擬相結合,創新性地把醇類物質在大氣中的轉化反應及該過程對其它成核前驅體生成的影響因素加入到氣溶膠成核模擬研究中(圖1),發現在大氣複合汙染條件下甲醇可在常見成核前驅體(水,硫酸和二甲胺)的催化作用下,與SO3反應轉化爲對氣溶膠成核有促進作用的硫酸甲酯,而該過程的發生又會在甲醇濃度較高的幹燥汙染地區通過競爭SO3抑制關鍵成核前驅體硫酸的生成(SO3與水反應,圖2,a)。綜合以上因素研究發現,甲醇對硫酸-二甲胺成核過程最終呈現出乎意料的抑制作用(圖2,b)。

图2(a)不同水浓度下,由SO3生成的硫酸甲酯(MHS)和硫酸(SA)的浓度(cm-3)随甲醇(MO)浓度的变化。(b)不同水浓度下,粒子形成速率J (cm-3 s-1)随着 MO浓度的变化。

  該研究一方面提出了幹燥的高度汙染地區甲醇會通過化學轉化參與氣溶膠新粒子形成的新機制,爲我國複合大氣汙染條件下新粒子形成機制研究提供新的研究思路和理論線索;另一方面,亦揭示了幹燥的汙染地區影響大氣硫酸生成的關鍵化學過程,爲准確預測大氣中硫酸的濃度提供了重要的理論依據;同時,該研究還顯示了在新粒子形成機制研究中考慮成核前驅體形成的競爭過程的必要性,爲研究新粒子形成機制的模型改進提供了重要的新策略。

 

附個人簡介:

  张秀辉,教授,北京理工大学化学与化工学院李泽生教授研究团队成员,长期从事理论计算化学方面的研究工作。近3年在大气颗粒物形成领域取得了一系列研究成果,除上述发表在Proc Natl Acad. Sci. USA文章外,还在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.,Atmos. Environ.、Chemosphere、J. Chem. Phys.等国际Top期刊发表多篇论文。上述研究工作受到国家自然科学基金面上项目(21976015,21373025)的资助。

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